Au début du XIXe siècle, l’Empire russe s’implanta dans le Caucase du Sud. En 1801, la Géorgie orientale fut rattachée à la Russie, et Tiflis (Tbilissi) devint le centre de l’administration russe dans la région. Après la guerre russo-persane de 1804–1813, le traité de Golestan fit passer à la Russie le khanat du Karabakh et d’autres khanats. Les khanats d’Erevan et du Nakhitchevan (Nakhtchivan) restaient encore sous domination persane. Beaucoup d’Arméniens voyaient dans l’avancée russe une chance d’obtenir la protection d’une puissance chrétienne et participèrent aux combats dans des détachements de volontaires.
Pendant la guerre de 1826–1828, les troupes russes du général Ivan Paskevitch prirent la forteresse d’Erevan en octobre 1827. Nersès Achtaraketsi, chef du diocèse arménien de Tiflis, joua un grand rôle dans l’organisation des volontaires arméniens. Par le traité de Turkmantchaï, signé en février 1828, les khanats d’Erevan et du Nakhitchevan passèrent à la Russie, et l’oblast arménien fut créé sur leur territoire. Le traité autorisait les déplacements de population, et des dizaines de milliers d’Arméniens de Perse se réinstallèrent en Arménie orientale. Après la guerre russo-turque de 1828–1829, de nombreux Arméniens de Karin (Erzurum) et d’autres lieux s’établirent eux aussi à l’intérieur des frontières russes, principalement au Djavakhk et au Chirak.
L’oblast arménien exista jusqu’en 1840, date à laquelle une réforme administrative le supprima ; en 1849 fut créé le gouvernement d’Erevan. Erevan, ancienne résidence d’un khan, devint peu à peu une ville de province. En 1837, après la visite de l’empereur Nicolas Ier, Gyumri fut rebaptisée Alexandropol, et une grande forteresse militaire y fut construite. Alexandropol (Gyumri) se développa rapidement comme centre d’artisanat et de commerce. Le Polojénié de 1836 réglementa le statut de l’Église apostolique arménienne dans l’empire, en préservant le rôle du catholicossat d’Etchmiadzine tout en le plaçant sous le contrôle de l’État.
Tiflis devint l’un des principaux centres de la culture et de la vie publique arméniennes. Les Arméniens formaient une grande partie de sa population et occupaient une place de premier plan dans le commerce et l’industrie. En 1824, à l’initiative de Nersès Achtaraketsi, y fut ouverte l’école Nersissian, qui forma pendant des décennies des générations d’intellectuels arméniens. À Moscou, la famille Lazarev fonda en 1815 l’Institut Lazarev, qui devint un important centre d’études orientales et arméniennes. Des journaux et des revues en arménien paraissaient à Tiflis, parmi lesquels le Mchak de Grigor Artsrouni (1872), et un théâtre arménien y était actif. Raffi, Gabriel Soundoukian, Hovhannès Toumanian et bien d’autres y vécurent et y créèrent leurs œuvres.
L’un des fondateurs de la littérature arménienne moderne fut Khatchatour Abovian (1809–1848). En 1829, il accompagna le savant allemand Friedrich Parrot lors de la première ascension connue du mont Ararat, puis il étudia à l’université de Dorpat. Son roman Les Blessures de l’Arménie, écrit au début des années 1840 et publié en 1858, fut l’une des premières œuvres rédigées dans un arménien proche de la langue parlée du peuple. Dans la seconde moitié du XIXe siècle se forma la langue littéraire arménienne orientale moderne, et en 1874 le séminaire Gevorkian ouvrit ses portes à Etchmiadzine. Dans le même temps, les autorités impériales restreignaient parfois l’enseignement arménien : les écoles arméniennes furent temporairement fermées en 1885 et en 1896, et en 1903 les biens de l’Église furent confisqués, pour n’être restitués qu’en 1905.
Pendant la guerre russo-turque de 1877–1878, des commandants d’origine arménienne se distinguèrent sur le front du Caucase : Mikhaïl Loris-Melikov, Ivan Lazarev et Archak Ter-Goukassov. En novembre 1877, les troupes russes prirent d’assaut la forteresse de Kars. Après la guerre, l’oblast de Kars fut intégré à l’Empire russe. En 1899, une voie ferrée relia Tiflis à Kars par Alexandropol, et en 1902 elle atteignit Erevan. Pour les Arméniens occidentaux, cette guerre ouvrit la « question arménienne », qui fait l’objet du chapitre suivant.
Au tournant du siècle, l’Arménie orientale restait un pays essentiellement agricole, mais la viticulture et l’extraction du cuivre à Alaverdi et au Zanguezour se développaient, et des entrepreneurs arméniens jouaient un grand rôle dans l’industrie pétrolière de Bakou. Des partis politiques arméniens se formèrent et la conscience nationale se renforça. En 1905–1906, sur fond de crise de l’empire, des affrontements opposèrent dans le Caucase du Sud Arméniens et Tatars du Caucase (Azerbaïdjanais), faisant de nombreuses victimes des deux côtés. À la veille de la Première Guerre mondiale, malgré de graves difficultés, l’Arménie orientale était devenue l’un des centres les plus stables de la vie nationale arménienne.
