В начале XIX века Российская империя утвердилась на Южном Кавказе. В 1801 году Восточная Грузия была присоединена к России, и Тифлис (Тбилиси) стал центром российского управления в регионе. После русско-персидской войны 1804–1813 годов по Гюлистанскому договору к России отошли Карабахское и другие ханства. Ереванское и Нахиджеванское (Нахчыванское) ханства всё ещё оставались под властью Персии. Многие армяне видели в продвижении России возможность обрести покровительство христианской державы и участвовали в военных действиях в составе добровольческих отрядов.
В ходе войны 1826–1828 годов русские войска под командованием генерала Ивана Паскевича в октябре 1827 года взяли Ереванскую крепость. Большую роль в организации армянских добровольцев сыграл глава Тифлисской армянской епархии Нерсес Аштаракеци. По Туркманчайскому договору, подписанному в феврале 1828 года, Ереванское и Нахиджеванское ханства отошли к России, и на их основе была создана Армянская область. Договор допускал переселение населения, и десятки тысяч армян из Персии переселились в Восточную Армению. После русско-турецкой войны 1828–1829 годов многие армяне из Карина (Эрзурума) и других мест также переселились в пределы России, главным образом в Джавахк и Ширак.
Армянская область просуществовала до 1840 года, когда была упразднена в ходе административной реформы, а в 1849 году была образована Эриванская губерния. Ереван, бывшая резиденция хана, постепенно превратился в губернский город. В 1837 году, после посещения императором Николаем I, Гюмри был переименован в Александрополь, и там была построена крупная военная крепость. Александрополь (Гюмри) быстро рос как центр ремёсел и торговли. «Положение» 1836 года регламентировало статус Армянской апостольской церкви в империи, сохранив роль Эчмиадзинского католикосата, но поставив его под государственный контроль.
Тифлис стал одним из главных центров армянской культуры и общественной жизни. Армяне составляли значительную часть его населения и занимали видное место в торговле и промышленности. В 1824 году по инициативе Нерсеса Аштаракеци здесь открылась Нерсисяновская школа, на протяжении десятилетий воспитывавшая поколения армянской интеллигенции. В Москве семья Лазаревых в 1815 году основала Лазаревский институт, ставший важным центром востоковедения и арменоведения. В Тифлисе выходили армянские газеты и журналы, в том числе «Мшак» Григора Арцруни (1872), действовал армянский театр. Здесь жили и творили Раффи, Габриел Сундукян, Ованес Туманян и многие другие.
Одним из основоположников новой армянской литературы был Хачатур Абовян (1809–1848). В 1829 году он сопровождал немецкого учёного Фридриха Паррота во время первого известного восхождения на Арарат, а затем учился в Дерптском университете. Его роман «Раны Армении», написанный в начале 1840-х годов и изданный в 1858 году, стал одним из первых произведений на армянском языке, близком к народной разговорной речи. Во второй половине XIX века сложился современный восточноармянский литературный язык, а в 1874 году в Эчмиадзине открылась Геворкянская семинария. Вместе с тем имперские власти порой ограничивали армянское образование: в 1885 и 1896 годах армянские школы временно закрывались, а в 1903 году церковное имущество было конфисковано и возвращено лишь в 1905 году.
В русско-турецкой войне 1877–1878 годов на Кавказском фронте отличились военачальники армянского происхождения — Михаил Лорис-Меликов, Иван Лазарев и Арзас Тер-Гукасов. В ноябре 1877 года русские войска взяли штурмом крепость Карс. После войны Карсская область вошла в состав Российской империи. В 1899 году железная дорога связала Тифлис через Александрополь с Карсом, а в 1902 году она дошла до Еревана. Для западных армян эта война открыла «Армянский вопрос», о котором рассказывается в следующей главе.
На рубеже веков Восточная Армения оставалась преимущественно аграрным краем, но развивались виноделие и добыча меди в Алаверди и Зангезуре, а армянские предприниматели играли большую роль в бакинской нефтяной промышленности. Сложились армянские политические партии, выросло национальное самосознание. В 1905–1906 годах, в условиях кризиса империи, на Южном Кавказе произошли столкновения между армянами и кавказскими татарами (азербайджанцами), унёсшие много жизней с обеих сторон. Накануне Первой мировой войны Восточная Армения, несмотря на серьёзные трудности, стала одним из самых устойчивых центров армянской национальной жизни.
