В середине VII века Арабский халифат в короткий срок завоевал Сасанидскую Персию и большую часть восточных провинций Византии. Первый поход арабов в Армению традиционно датируется 640 годом, когда был взят и разорён Двин, хотя некоторые историки относят это событие к 642 году. Страна оказалась между Византией и халифатом, и армянским князьям приходилось осторожно сохранять равновесие между двумя могущественными соседями.
В эти годы армянское войско возглавлял князь Теодорос Рштуни. В 652 году он заключил договор с арабским наместником Сирии Муавией: Армения признавала верховенство халифата, но сохраняла внутреннюю автономию, свою конницу и церковь, а арабские войска не должны были размещаться в стране. Византия восприняла это как измену, и в последующие десятилетия Армения несколько раз переходила под влияние то одной, то другой державы. В это время католикос Нерсес III Строитель возвёл близ Вагаршапата собор Звартноц, который позднее, вероятно в X веке, обрушился. В VII веке были построены также соборы в Талине, Мрене и Аруче, а учёный Анания Ширакаци написал труды по арифметике, календарному счёту и космографии.
В начале VIII века халифы из династии Омейядов установили в Армении прямое правление. Была создана обширная административная единица Арминия, в которую, помимо Армении, входили Грузия и Кавказская Албания. Ею управлял назначенный халифом остикан, резиденция которого находилась главным образом в Двине. Летописец Гевонд сообщает, что около 705 года по приказу арабского военачальника армянские нахарары, собранные в Нахчаване и Храме, были сожжены в церквях, после чего часть знати ушла в Византию. Налоги стали тяжелее, а в некоторых городах и долинах поселились арабские племена, впоследствии основавшие свои небольшие эмираты. Вместе с тем на огромном пространстве халифата оживилась торговля, и Двин стал заметным торговым и ремесленным городом.
Арабское владычество не раз наталкивалось на вооружённое сопротивление. Крупнейшее восстание вспыхнуло в 774–775 годах под руководством Мушега Мамиконяна и других нахараров. В 775 году в битве при Багреванде восставшие потерпели поражение, дом Мамиконянов сильно ослаб, и на первый план выдвинулись Багратуни и Арцруни. В начале IX века Ашот Мсакер («Мясоед») из рода Багратуни распространил свою власть на ряд областей и был признан халифатом князем князей, а Арцруни укрепились в Васпуракане. Халифат нередко сталкивал князей друг с другом, однако со временем был вынужден опираться именно на них.
В середине IX века халифат попытался восстановить жёсткий контроль. В 850–851 годах, после ареста князя Тарона Баграта Багратуни, восстали горцы Сасуна (Сасона), которые убили в Муше остикана Юсуфа. В ответ халиф аль-Мутаваккиль направил в Армению полководца Бугу, поход которого (852–855) сопровождался разорением. Многие нахарары были уведены в плен в столицу халифата Самарру, где от них требовали принять ислам; одни подчинились, а многие из отказавшихся приняли мученическую смерть.
По мнению большинства учёных, именно события этого времени лежат в исторической основе армянского народного эпоса «Сасна црер» («Сасунские удальцы»). Эпос веками передавался изустно и впервые был записан в 1873 году Гарегином Срвандзтянцем. В его четырёх ветвях — от Санасара и Багдасара до Давида Сасунского и Мгера Младшего — рассказывается о борьбе сасунских героев с царями Мсыра. Эпос — не историческая летопись, а народное творчество, в котором переплелись воспоминания разных веков, однако его свободолюбивый дух отражает реальную жизнь и традиции горного Сасуна.
После событий в Самарре дом Багратуни сумел восстановить свои позиции. В 862 году Ашот Багратуни был признан князем князей и по мере ослабления халифата объединил вокруг себя армянских князей. Его коронация состоялась в 885 году; в источниках встречаются также 884 и 886 годы. Два с половиной века арабского владычества были тяжёлыми, однако за это время сохранились Армянская церковь, письменность и нахарарский строй, а во второй половине IX века появились первые датированные хачкары (крест-камни), ставшие впоследствии одним из символов армянского искусства.
